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報告書

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2023-027, 126 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-027.pdf:5.51MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、汚染水との接触により変質したと考えられる1Fの地下構造物コンクリートを対象とし、核種の移行挙動及び変質コンクリートの特性を評価し、その結果に基づいて核種移行モデルを構築してコンクリート廃棄物管理シナリオを評価する手法を構築することを目的とした。収着及び拡散実験の結果、$$^{137}$$Cs、$$^{125}$$I、$$^{14}$$C等の放射性核種の健全・変質硬化セメントペースト(HCP)中の移行挙動は、核種及びその化学形に依存すること、鉄とセメント系材料が混在する系では、高pHではUはほとんどがセメント系材料に収着することが明らかになった。非破壊CT-XRD連成法及びNMR測定の結果、溶脱試料の微細構造は、溶脱前のHCPの状態(炭酸化、水和度やCa/Si比等)の影響を受けることがわかった。また、イオン同時輸送モデルによるシミュレーションから、骨材とセメントの境界に形成される遷移帯が溶脱の進行に影響を与える可能性が示唆された。固体廃棄物貯蔵庫に保管されているガレキ類について、保管コンテナ外部の線量率測定データからインベントリを推定するモデルを構築した。また、核種移行挙動に及ぼす溶脱変質の影響を考慮して、1Fの地下コンクリート構造物内の放射性核種($$^{137}$$Cs、$$^{90}$$Sr、$$^{129}$$I)の濃度分布を推定した。

論文

Impact of MOX fuel use in light-water reactors; Long-term radiological consequences of disposal of high-level waste in a geological repository

三成 映理子*; 樺沢 さつき; 三原 守弘; 牧野 仁史; 朝野 英一*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.793 - 803, 2023/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.91(Nuclear Science & Technology)

As a series of studies to evaluate impact of mixed-oxide (MOX) fuel in light-water reactors (LWRs), post-closure long-term safety for various vitrified high-level radioactive waste (HLW) arising from the different fuel cycle intends to recycle Pu are examined. In this study, four fuel cycle scenarios with different ratio of spent MOX generated and two reprocessing options for each fuel cycle scenario are considered. One reprocessing option considers disposal of vitrified HLW generated separately from the reprocessing of spent UO$$_{2}$$ fuel and MOX fuel (separated HLW), and the other is blended vitrified UO$$_{2}$$-MOX HLW (blended HLW) generated during reprocessing whereby MOX spent fuel is diluted by UO$$_{2}$$ spent fuel. First, the radionuclide inventories of those vitrified HLWs are discussed. Next, radionuclide migration analyses for geological disposal of those vitrified HLWs are evaluated. It has revealed that the disposal of blended HLW will not have an adverse effect on the long-term radiological impact compared to separated HLW. Results of this study can be used as a basis for considering the blending option as a viable alternative approach in the future for managing MOX fuel used in light-water reactors.

論文

オールジャパンでとりくむ地層処分のいま,6; 処分場閉鎖後の安全評価(その2)

舘 幸男; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 64(5), p.290 - 295, 2022/05

本稿は、日本原子力学会誌の連載講座「オールジャパンでとりくむ地層処分のいま」の第6回であり、処分場閉鎖後の安全評価(その2)として、実際の地質環境の特徴や処分システムの長期変遷等を考慮した核種移行解析モデル・パラメータ設定に関する研究開発の現状について紹介する。

論文

Development of dose evaluation method considering radionuclides migration on the surface of the site for confirmation of completion of decommissioning

三輪 一爾; 行川 正和*; 島田 太郎; 武田 聖司

MRS Advances (Internet), 7(7-8), p.165 - 169, 2022/03

本研究では、地表流と土砂移動により生じる地表面における核種移行を土中の鉛直核種濃度と粒径に応じた核種濃度を考慮して評価する方法を作成した。作成した核種移行評価法により、水平方向に均一なCs-137の初期汚染分布を有する仮想的なサイトにおいて1年間の核種移行評価を実施した。その結果、Cs-137がサイト内の窪地に集中することにより初期汚染分布濃度と比較して20%程濃度が上昇した。また、地表面における核種移行により、初期汚染分布の総核種量の0.18%が海洋へ流出した。これらの結果から、廃止措置終了確認における被ばく線量評価において地表面における核種移行を考慮することで、サイト内における外部被ばく線量の上昇と海洋へ流出した核種による水産物摂取による内部被ばく線量の上昇の可能性が示唆された。

論文

A Scaling approach for retention properties of crystalline rock; Case study of the in-situ long-term sorption and diffusion experiment (LTDE-SD) at the $"A$sp$"o$ Hard Rock Laboratory in Sweden

舘 幸男; 伊藤 剛志*; Gylling, B.*

Water Resources Research, 57(11), p.e2020WR029335_1 - e2020WR029335_20, 2021/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.22(Environmental Sciences)

本論文では、エスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)のデータセットを用いて、収着及び拡散パラメータを実験室から原位置条件へと条件変換する手法を構築した。亀裂表面と岩石マトリクスの表面近傍の不均質性は、表面近傍での高い間隙率,拡散及び収着特性と、その段階的な変化を仮定した概念モデルによって評価された。非収着性のCl-36と低収着性のNa-22のモデル化結果によって、表面近傍の5mmの擾乱領域における間隙率と拡散係数の変化を考慮した概念モデルの妥当性が確認された。また、これらの陽イオンと陰イオンの拡散係数は、典型的な陽イオン加速と陰イオン排除の傾向を示した。一方で、収着メカニズムの異なる高収着性トレーサー(Cs-137, Ra-226, Ni-63, Np-237)のモデル化結果から、粒径サイズと収着分配係数との相関関係と、その表面近傍の擾乱との関係から条件変換する手法の有効性が確認された。

論文

General overview of the research project investigating the radionuclide solution behavior in mock mortar matrix modeled after conditions at the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station

五十嵐 豪*; 芳賀 和子*; 山田 一夫*; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 駒 義和; 丸山 一平*

Journal of Advanced Concrete Technology, 19(9), p.950 - 976, 2021/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:39.74(Construction & Building Technology)

Decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS) in a proper manner requires assessment of the contamination levels and mechanisms for contamination in the concrete structures. Between January 2018 and March 2020, Japan's Ministry of Education Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology (MEXT) conducted a project called "The Analysis of Radionuclide Contamination Mechanisms of Concrete and the Estimation of Contamination Distribution at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station". In this review, we outline the results of this study. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption behaviors of Cs and Sr and therefore, their penetration depths. Additionally, the studies showed that $$alpha$$-nuclides precipitated on the surface of the samples because concrete causes a high pH. A reaction transport model was developed to assess further the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and on concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the materials used at F1NPS and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. Capillary water suction resulting from dried concrete was evaluated by considering structural changes in cement hydrates using X-ray CR and $$^{1}$$H-NMR relaxometry.

論文

A Systematic radionuclide migration parameter setting approach for potential siting environments in Japan

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04

NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.

論文

Study on criticality in natural barrier for disposal of fuel debris from Fukushima Daiichi NPS

島田 太郎; 田窪 一也*; 武田 聖司; 山口 徹治

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.183 - 187, 2018/11

福島第一原子力発電所の燃料デブリを格納容器から回収した後、地層処分相当の処分場に埋設する際に、燃料デブリはウランのインベントリも多く、$$^{235}$$U濃縮度が2%を超えるため、処分場から溶出したウランが天然バリア内のある地点に集積し、臨界となる可能性が懸念される。本研究では、まずその可能性のある条件を抽出するため、処分場及び天然バリアにおける溶解度、地下水流速などの条件を変化させた1次元核種移行の解析を基に移行経路上のウラン沈殿量を保守的に評価した。その結果、還元性環境が維持される通常の処分環境下では移行経路上で臨界質量を超えるウランが沈殿することはないことが示された。ただし、表層付近の酸化性地下水の流入によって処分場が酸化性に変化する場合では、地質媒体中の酸化から還元に変化するフロントで臨界質量を上回るウランが沈殿する可能性が示唆された。次に、この臨界の可能性が懸念される条件に対し、より現実的に処分場の空間レイアウトを考慮した核種移行解析、臨界評価を行った。その結果、処分場のサイズ条件に基づくウラン集積サイズは臨界となり得る集積サイズよりも広範囲に広がり、天然バリア内において臨界に到する可能性を排除できることが示された。

論文

Effects of fine-scale surface alterations on tracer retention in a fractured crystalline rock from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志*; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

Water Resources Research, 54(11), p.9287 - 9305, 2018/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.57(Environmental Sciences)

亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する割れ目表面の変質層の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化を組み合わせた包括的なアプローチによって調査された。5種類のトレーサーを用いた透過拡散試験,バッチ収着試験,通液試験を含む室内試験によって、移行遅延の程度はHDO, Se, Cs, Ni, Euの順に大きくなること、割れ目表面近傍に拡散に対する抵抗層が存在すること、拡散において陽イオン加速と陰イオン排除の効果が重要であることが確認された。X線CT及びEPMAによる観察から、割れ目周辺の鉱物分布の微視的な不均質性が把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される3層モデルを構築し、それぞれの層の間隙率、収着・拡散パラメータを与えることで、通液試験で得られた全てのトレーサーの破過曲線と割れ目近傍のトレーサー濃度分布を良好に解釈することができた。

論文

Assessment of sorption and diffusion in the rock matrix in the NUMO safety case

浜本 貴史*; 澁谷 早苗*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 山田 基幸*; 舘 幸男

Proceedings of 6th East Asia Forum on Radwaste Management Conference (EAFORM 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/12

NUMOでは日本における地層処分の成立性と安全性を示すためのジェネリックなセーフティケースを開発している。このセーフティケースにおける安全評価のために、3種類の母岩を対象として分配係数及び実効拡散係数パラメータを設定するとともに、その不確実性や今後の課題について議論した。

論文

Diffusion model considering multiple pore structures in compacted bentonite

四辻 健治; 舘 幸男; 大窪 貴洋*

CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.251 - 257, 2016/06

処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。ISDモデルは、圧縮ベントナイト中の間隙水化学および核種の収着・拡散挙動を整合的に評価するモデルである。特にISDモデルの拡散パートは電気二重層理論と均質間隙モデルに基づいており、カチオンの過剰な実効拡散係数と細孔間隙でのアニオン排除を整合的に説明できる。現状のISDモデルは1価カチオン/アニオンの実効拡散係数をある程度定量的に評価できるが、多価カチオンや錯体形状の化学種に対しては実測データの再現性が悪い。モデルを改良するには、溶質・溶媒および粘土鉱物間の相互作用を分子レベルで高度化するとともに、不均質間隙構造を考慮したモデル化を進める必要がある。そこで本研究では、多重間隙構造を考慮して現状ISDモデルの高度化を検討した。多重間隙モデルによる解析の結果、実効拡散係数の塩濃度依存性が、現状の均質間隙モデルより緩和され、拡散モデルが改善されることがわかった。

論文

Development of a code MOGRA for predicting the migration of ground additions and its application to various land utilization areas

天野 光; 高橋 知之*; 内田 滋夫*; 松岡 俊吾*; 池田 浩*; 林 寛子*; 黒澤 直弘*

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(11), p.975 - 979, 2003/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:19(Nuclear Science & Technology)

環境中に放出される放射性核種等の環境負荷物質について、挙動を予測するための汎用計算コードシステムMOGRAを開発した。MOGRAは動的コンパートメントモデルを基本とし、コンパートメント内の物質量が時間で変動する系を解析できる。MOGRA はPC上で放射性核種等の挙動が評価できるシステムであり、使い易さを基本としGUIやMOGRA用に開発した種々のデータベースを用いることができる。複数の土地利用形態から構成される仮想的陸域環境が$$^{137}$$Csで汚染したと仮定してMOGRAの機能試験を行い、正常に作動することを確認した。

論文

環境負荷物質陸域挙動予測システムMOGRAのデータベース

天野 光; 池田 浩*; 佐々木 利久*; 松岡 俊吾*; 黒澤 直弘*; 高橋 知之*; 内田 滋夫*

KEK Proceedings 2003-11, p.239 - 244, 2003/11

MOGRAコードはPC上でGUIを用いて放射性核種等の挙動が評価できるシステムであり、動的コンパートメントモデルを基本とし、コンパートメント内の物質量が時間で変動する系を解析できる。付加システムとして種々のデータベースを有するMOGRA-DB、及び地図情報システムMOGRA-MAPが利用できる。本発表では、これらMOGRA及び付加システムの機能,MOGRAを用いた解析例について紹介する。

報告書

Proceedings of the International Symposium: Transfer of Radionuclides in Biosphere, Prediction and Assessment; Mito, December 18-19, 2002

天野 光; 内田 滋夫*

JAERI-Conf 2003-010, 394 Pages, 2003/09

JAERI-Conf-2003-010.pdf:25.13MB

「生態圏核種移行研究,予測と評価」国際シンポジウムは、原子力基盤クロスオーバー「生態圏核種移行」第3期研究の成果を広く公開し報告するとともに、海外から研究者を招へいし、生態圏核種移行研究、特に日本を含む東南アジア諸国における挙動予測や影響評価に適合する移行モデルやパラメータに関して、最新の知見を交換し、議論しあうことを目的とし開催した。原子力基盤クロスオーバー「生態圏核種移行」第3期研究には、日本原子力研究所,放射線医学総合研究所,理化学研究所,気象研究所,環境科学技術研究所の5機関が参加し、大学や民間の協力を得ながら研究をクロスオーバーしている。シンポジウムでは12の招待講演と44のポスター発表があった。いずれも当該分野を実験的、及び計算科学的に先導する最新研究であった。また、IAEAが2003年より主催する予定のモデル検証プログラムEMRASについての紹介もあった。本国際シンポジウムには12ヵ国19名の外国人を含め120名の参加があった。

論文

Overview of the 3rd phase crossover research on migration of radionuclides in biosphere

内田 滋夫*; 天野 光; 高橋 知之*; 千葉 長*; 久松 俊一*; 榎本 秀一*; 松本 史朗*

JAERI-Conf 2003-010, p.25 - 31, 2003/09

生態圏核種移行クロスオーバー研究第3期プロジェクトは、原研,放医研,気象研,理研及び環境科学技術研究所の5研究所が中心となり、第1期,第2期の成果をふまえ、さらに、大学及び国立研究所等の協力を得ながら進めている。第3期研究では、(1)土壌中における核種の存在形態変化を放医研・原研が,(2)核種の植物移行を環境研・理研・放医研が,(3)微生物にかかわる研究及び環境修復に関する研究を理研・原研・放医研が,(4)核種の大気から土壌・植物への移行を気象研・原研が,(5)移行パラメータのデータベース化を原研・放医研・気象研が中心となり、研究を進めている。そして、得られた環境挙動の知見を基に、原研・気象研・放医研が中心となり、大学等の協力を得ながら動的解析モデルを開発している。本発表では、これまでに得られた第3期研究の成果を中心に報告する。

論文

放射性核種移行のマクロシミュレーション

宗像 雅広; 木村 英雄

シミュレーション, 21(1), p.3 - 8, 2002/03

放射性廃棄物施設の安全評価においては、地層中での放射性核種の移行挙動の把握が求められている。放射性核種は処分施設等の人工バリア材,多孔質媒体あるいは亀裂媒体である地層中を地下水とともに移行するため、各解析段階での対象に応じたシミュレーションスケールに留意しなければならない。また、放射性核種の移行現象は、数十万から数百万年スケールに至る長期的現象であり、同時に、人工バリア材,天然バリア材である地層媒体の時間的特性変化も考慮しなくてはならない。このため、地層中での放射性核種の移行挙動のシミュレーションにおいては、時間的・空間的にマルチスケールのシミュレーションが重要であると考えられる。本稿では、放射性廃棄物の処分に関連した核種移行のシミュレーション例を紹介するとともに、放射性廃棄物施設の安全評価研究においてシミュレーション研究の役割,今後の課題についてまとめたものである。

報告書

沿岸海域における3次元海流モデルの開発

小林 卓也

JAERI-Data/Code 99-049, p.47 - 0, 1999/12

JAERI-Data-Code-99-049.pdf:2.38MB

日本の沿岸海域に放出される放射性物質等の移行挙動現象を明らかにするために、プリンストン大学の開発した海水の流動場を定量的に把握・予測する3次元モデルPOMを導入し、試計算を行うとともに、日本域でのシミュレーションのための改良を行った。本報告書ではモデル方程式、数値解法、モデルの改良等について記述するとともに、計算を実施する際に必要となるデータベース及び可視化システムについても言及した。また、試計算は下北地区を対象に行い、境界条件が及ぼす計算結果への影響を明らかにした。

論文

A Study of actinide decay chains on the environmental effect of a geologic disposal of rock-like oxide fuels and uranium-plutonium oxide fuels

木村 英雄; 高野 秀機; 室村 忠純

Journal of Nuclear Materials, 274(1-2), p.197 - 205, 1999/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.7(Materials Science, Multidisciplinary)

環境安全性の観点から、岩石型プルトニウム燃焼法の有用性を示すために、同様にプルトニウムリサイクルを前提とするMOX燃料の直接処分と比較評価を行った。評価解析は、ウラン燃料1トンに相当する使用済核燃料を花崗岩岩体に直接処分した場合について、地下水移行シナリオに基づいて実施し、飲料水摂取による個人被ばく線量を算出した。その結果、岩石型燃料の処分に起因する被ばく線量は、MOX燃料に比べ2桁以上低く、本燃焼法の優位性を確認することができた。

報告書

岩石型及びMOX使用済核燃料地層処分の環境影響評価

木村 英雄; 松鶴 秀夫; 高野 秀機; 室村 忠純

JAERI-Research 97-049, 25 Pages, 1997/07

JAERI-Research-97-049.pdf:1.42MB

使用済岩石型プルトニウム燃料は、一般軽水炉の使用済燃料や再処理を伴う高レベル放射性廃棄物と同様に、地層処分されるものと考えられる。ここでは、環境安全性の観点から、岩石型プルトニウム燃焼法の有用性を示すために、同様にプルトニウムリサイクルを前提とするMOX燃料の直接処分と比較評価を行った。評価解析は、ウラン燃料1トンに相当する使用済核燃料を花崗岩岩体に直接処分した場合について、地下水移行シナリオに基づいて実施し、飲料水摂取による個人被ばく線量を算出した。その結果、岩石型燃料の処分に起因する被ばく線量は、MOX燃料に比べ2桁以上低く、本燃焼法の優位性を確認することができた。

論文

Methodology of safety assessment and sensitivity analysis for geologic disposal of high-level radioactive waste

木村 英雄; 高橋 知之; 島 茂樹; 松鶴 秀夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 32(3), p.206 - 217, 1995/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.23(Nuclear Science & Technology)

高レベル廃棄物地層処分の可能性を検討するため、決定論的地層処分安全評価手法の中間バージョンを開発した。本手法で用いられた評価シナリオは、処分システムの性能が確立論的事象によって影響を受けないと仮定した通常シナリオに基づいている。本計算コードシステム(GSRW)はサイトスペシフィックな詳細モデルではなく、人工バリアからの核種漏出、地層中核種移行、生態圏中核種移行及び被曝線量を解析するサブモデルから構成された簡略モデルである。このモデルの入力パラメータの重要性を検討するために、GSRWコードにDA手法に基づく自動感度解析手法を適用し、評価解析を行った。本論文はこのうち安全評価及び自動感度解析手法について報告する。

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